语音播报
烯烃氢甲?;囚驶从Φ囊恢?,从烯烃和合成气(CO/H2)原子经济性100%地得到碳链增长的醛,可以进一步制备醇、胺、羧酸等一系列化学中间体和精细化学品。通过氢甲?;从ι傻母髦只返哪瓴恳殉角蚨?,贵金属铑Rh是目前主流的氢甲?;呋?。丰产金属钴Co具有成本优势,但由于其固有的低活性和低稳定性,用于氢甲?;腃o基催化剂发展缓慢。
针对上述问题,中国科学院上海高等研究院研究员王慧团队与上??萍即笱а芯咳嗽焙献?,在烯烃羰基化低碳催化研究中取得进展。该团队通过合成具有碳空位的Co2C催化剂,构建了Co-Cv-Co-C对称破缺活性位点,提高了烯烃氢甲?;从Φ男阅?。相关研究成果以Efficient Alkene Hydroformylation by Co–C Symmetry-Breaking Sites为题发表在《美国化学会志》上。?
该团队通过合成具有碳空位的Co2C催化剂,构建局部Co–Cv–Co–C对称破缺活性位点,相比于Co和Co2C,形成了适中的表面电荷密度梯度,增强了CO和C3H6的吸附和活化,CO和丙基之间的极化同时得到了显著提升。此外,对称破缺活性位点的构建缩短了相邻钴原子位点之间的空间距离,增强了电子和空间结构效应的协同作用,降低了反应过程的能垒。通过H2预处理,可以进一步调节Co–Cv–Co–C位点密度,丙烯氢甲?;闹茏罡呖纱?8364,优于所有已报道的钴基催化剂,超越了部分Rh基催化剂。该研究为催化剂原子环境的调控提供了有效策略,为复杂反应中新型催化剂的开发提供了新思路。
研究工作获得国家重点研发计划和国家自然科学基金等的支持。?
Co-C对称破缺位点促进的高效烯烃氢甲?;?/span>
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